Від розпізнавання облич до розпізнавання фаз: нейромережа фіксує перегрупування на рівні атомів

Вже давно вчені намагаються зрозуміти, які саме процеси відбуваються при зміні речовини з однієї конфігурації на атомному рівні на іншу. Для цього недостатньо зробити знімки структури речовини до початку процесу змін і після, радше необхідно відстежити деталі перегрупування у реальному часі.

Таке саме відстеження у реальному часі також є бажаним і доцільним при вивченні каталізаторів – речовин, які змінюють швидкість хімічних реакцій шляхом об’єднання ключових інгредієнтів, коли найважливіші дії часто викликаються незначними змінами на рівні атомів на проміжних етапах. Нещодавно для відстеження перегрупувань на рівні атомів, що відповідають змінам фаз, каталітичним реакціям тощо, група вчених у США й Латвії використала технологію, аналогічну технології розпізнавання облич. Більш детально – в адаптованому перекладі статті з ресурсу Technology.org.

Нейронна мережа та рентгенівський спектр

«Щоб зрозуміти структуру перехідних станів [речовини], нам потрібні інструменти для вимірювання та визначення того, що відбувається під час перегрупування», – розповідає Анатолій Френкель (Anatoly Frenkel), фізик університету штату Нью-Йорк в Стоуні Брук та за сумісництвом фізик у Брукхейвенській національної лабораторії Міністерства енергетики США.

Науковець з колегами вже розробили такий інструмент «розпізнавання фаз» чи, точніше, – спосіб вилучення «прихованих» підписів невідомої структури з вимірів, зроблених чинними інструментами. В опублікованій у науковому журналі Physical Review Letters роботі дослідники описують, як їм вдалося навчити нейронну мережу розпізнавати характерні ознаки рентгенівських спектрів поглинання речовин, що є чутливими до розташування атомів у дуже дрібному масштабі. Метод допоміг виявити деталі перегрупувань на рівні атомів, що відбуваються у залізі під час важливої, але мало зрозумілої зміни фаз.

«– Це навчання мережі аналогічне використанню машинного навчання у технології розпізнавання облич, – пояснив Френкель (у технології розпізнавання облич комп’ютери аналізують тисячі зображень облич і навчаються розпізнавати основні риси або дескриптори, а також відмінності, завдяки яким зовнішність різних людей відрізняється). – Існує кореляція між деякими характерними ознаками даних. Мовою рентгенівських даних кореляція існує між інтенсивністю різних областей спектрів, які також мають безпосереднє відношення до основної структури та відповідної фази».

Анатолій Френкель (стоїть) з вченим-початківцем у званні доктора наук Янісом Тимошенком (Janis Timoshenko) та фото колег з Латвійського університету – Олексія Кузьміна (Alexei Kuzmin), Юріса Пуранса (Juris Purans), Артурса Синтінса (Arturs Cintins) та Андріса Анспокса (Andris Anspoks), які демонструють модель залізної структури кімнатної температури на поверхні дерев’яної скульптури вільної форми

Навчання мережі

Щоб нейронна мережа була готова до «розпізнавання фаз», тобто, могла розпізнавати ключові характерні особливості спектра, ученим потрібен тренувально-навчальний набір зображень. Яніс Тимошенко (Janis Timoshenko), вчений-початківець у званні доктора наук, який працював з Френкелем в університеті штату Нью-Йорк в Стоуні Брук та є провідним автором опублікованого дослідження, упорався з цим складним завданням. По-перше, він використав молекулярне динамічне моделювання, щоб створити 3 000 реалістичних моделей структур, що відповідають різним фазам заліза та різним ступеням невпорядкованості.

«– У цих моделях ми прагнули пояснити динамічні ефекти, тому ми визначаємо сили, що діють між різними атомами, і дозволяємо атомам вільно рухатися під впливом цих сил, – розповів Тимошенко. Потім, користуючись усталеними підходами, він використав математичні розрахунки для отримання рентгенівських спектрів поглинання, які будуть отримані з кожної з цих 3 000 структур. – Зовсім не проблематично імітувати спектр, проблематично зрозуміти зворотний напрямок: почати зі спектра, щоб дістатися до структури. Саме тому нам потрібна нейронна мережа!»

За допомогою модельованих спектральних даних Тимошенка для навчання мережі вчені застосували свій метод до тесту, використовуючи справжні спектральні дані, зібрані під час фазового переходу заліза.

Розшифровка змін у структурі заліза (центральний малюнок) при нагріванні, починаючи зверху, за годинниковою стрілкою: 1) експеримент поглинання рентгенівського випромінювання у природних умовах виробляє 2) широкий рентгенівський спектр поглинання (EXAFS), який подається в 3) нейронну мережу для розпізнання 4) функції радіального розподілу, що є унікальною для кожної речовини та розташування атомів у ній

«– Не існує великої кількості експериментальних методів контролю за цим перегрупуванням, що відбувається при досить високих температурах, – говорить вчений Тимошенко. – Утім, наші колеги з Інституту фізики твердого тіла Латвійського університету, установи, де я працював раніше, вперше здійснили цей експеримент в синхротроні ELETTRA в Італії для збору даних про рентгенівські спектри поглинання на цьому фазовому переході».

Нейронна мережа змогла розпізнати та відокремити відповідну структурну інформацію з рентгенівського спектра поглинання заліза, зокрема, функцію радіального розподілу, яка є мірою відокремлення між атомами та мірою ймовірності різних відокремлень. Ця функція, унікальна для будь-якої речовини, є ключем, що може розблокувати приховані деталі структури, вважає Френкель. Це дозволило вченим кількісно визначити зміни щільності та координації атомів заліза в процесі їх переходу від одного атомного розташування до іншого.

Додаткове застосування

Окрім користі для вивчення динаміки фазових змін, цей метод може бути використаний для моніторингу розташування наночастинок в каталізаторах та інших речовинах, переконані вчені. «Ми знаємо, що наночастинки в каталітичних речовинах змінюють структуру в умовах реакції. Дуже важливо розуміти перехідну структуру, чому вона змінюється, і як це впливає на каталітичні властивості та процеси», – говорить вчений Тимошенко.

Наночастинки також часто вибудовуються у структури, які лежать десь між кристалічними та аморфними, зі структурними відмінностями між поверхнею та основною масою. Цей метод повинен бути в змозі розпізнати й відокремити ці відмінності, щоб вчені могли оцінити їх значущість для продуктивності речовини. Метод також буде корисним для вивчення гетерогенних речовин (які виготовляються з комбінації часток різних розмірів і форм) та ізомерів однієї і тієї ж частинки (які містять однакову кількість атомів, що розташовані по-іншому).

«– Жодна техніка не може відтворити положення атомів у трьох вимірах з такою точністю, щоб визначити різницю між їх формами. Але якщо ми вимірюємо цю функцію радіального розподілу, є можливість розрізнити форми й вирішити важливі питання про роль неоднорідності в каталізі», – говорить Френкель.


БІЛЬШЕ ЦІКАВОГО:

Джерело: Technology.org, переклад підготувала Ірина Гоял, спеціально для «Блог Imena.UA»